選擇性原子層沉積方法定向穩定Pt顆粒不穩定位點

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2018-01-31 20:01:14 作者: 所屬分類:科研亮點 閱讀:1754

具有高分散性和優異催化活性的鉑納米顆粒催化劑在汽車尾氣處理,合成氣重整反應,燃料電池電極材料等方面具有重要作用。隨著納米顆粒尺寸的減小,顆粒總體表面積變大,性能會提高,但是顆粒的表面能會急劇增大從而導致穩定性降低,特別是在高溫的工作環境中,Pt顆粒容易發生團聚燒結現象,導致粒徑增大,表面積減小從而導致活性的降低。已有文獻的研究表明,小顆粒的Pt團聚燒結過程主要遵循奧斯瓦爾德熟化(Ostwald Ripening, OR)機理,在這一過程中,Pt顆粒表面的Pt原子在氧氣氛圍下容易氣化為PtO2,PtO2在大顆粒表面重新分解使得顆粒粒徑增大,整體表現為小顆粒Pt消失,顆粒整體粒徑急劇增大。而在這一過程中,Pt表面的低配位點(邊、角處)原子是最不穩定的。

華中科技大學陳蓉教授和單斌教授近期提出了一種全新的原子層沉積(ALD)生長模式:選擇性包覆Pt顆粒的低配位點,直接穩定Pt顆粒的不穩定原子同時保留大部分的活性位點外露。NiOx在Pt顆粒上生長順序的實驗結果表明,在NiOx生長初期,NiOx主要沉積在Pt顆粒的低配位點。前期的NiOx生長導致Pt顆粒低配位點的紅外吸附峰強度大幅度下降。理論計算的結果表明這一選擇性生長主要是由于NiOx前驅體Ni(Cp)2在Pt不同位點的吸附能差異造成的。這一選擇性鈍化結構在增強Pt催化活性的同時,大大提高了Pt納米顆粒的穩定性。在750℃高溫煅燒后Pt顆粒的粒徑和催化活性仍保持穩定。該部分研究工作發表在ACS Applied Nano Materials上。

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