全新的晶面選擇性原子層沉積的發現及其應用

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2017-05-16 19:05:17 作者: 所屬分類:學術動態, 科研亮點 閱讀:1970

鉑納米顆粒催化劑在汽車尾氣處理,合成氣重整反應,燃料電池電極材料等方面具有重要作用。鉑納米顆粒的化學性質穩定,但是在高溫工作環境中,單分散鉑納米顆粒容易團聚形成大尺寸顆粒,從而減少鉑催化劑的整體表面積與活性位點導致催化活性大幅度降低。為發揮鉑納米顆粒催化劑發揮長期使用穩定性,需要提供物理隔離層對納米顆粒進行限域。近年來,雖然有許多用ALD包覆貴金屬的相關研究,但是或者缺少選擇性導致活性位點被覆蓋,或者需要通過有機基團來鈍化表面,容易形成污染,不利于界面的形成。

華中科技大學陳蓉教授和單斌教授近期提出了一種全新的原子層沉積(ALD)生長模式:晶面選擇性原子層沉積,并且將之用于構建納米柵欄式氧化物包覆催化劑的新構型,用于穩定鉑納米顆粒。團隊提出了基于晶面選擇性原子層沉積方法,選用氧化鈰為包覆層,在生長初期,氧化鈰將優先在鉑納米顆粒特定晶面進行吸附生長(Pt(111)晶面),而暴露對于一氧化碳氧化的催化反應活性面從而自然形成一種的納米柵欄結構。經過原位表面質量變化測試結合基于密度泛函的理論計算,證實這種晶面選擇性生長源于鈰源前驅體在鉑(111)和鉑(100)晶面的化學吸附結合能差異。該方法成功的關鍵在于精細調控氧化鈰的包覆層結構,因為過厚或連續的包覆都將導致鉑表面活性位點被完全覆蓋而失去活性。相關催化性能測試表明納米柵欄包覆型鉑催化劑在提高一氧化碳氧化活性的同時,能夠在700攝氏度高溫的條件下保持鉑納米顆粒的粒徑分布與催化性能的穩定性。

此項研究由曹坤博士作為第一作者完成,成果發表于Wiley旗下微納米領域權威期刊《Small》,先進材料設計實驗室相關的選擇性原子層沉積法開發新型催化劑的一系列前期研究成果還發表在Angew. Chem. Int. Ed, 2017, 56, 1648; ChemCatChem, 2016, 8, 326; Sci. Rep. 2015, 5, 8470等期刊上,并獲得國家專利授權ZL201410400714.1。本研究工作得到了國家重大科學研究計劃青年專項基金(高效金屬-氧化物復合催化劑的理性設計與性能調控,2013CB934801)的大力支持。

基于前驅體吸附能差異形成晶面選擇性包覆生長的納米柵欄包覆結構

 

 

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